近日,化学院詹天荣教授课题组在海水电催化氧化领域取得新进展。相关成果以“Partial Sulfidation Strategy to NiFe-LDH@Fe Ni2S4 Heterostructure Enable High-Performance Water/Seawater Oxidation”为题发表在国际一流期刊Advanced Functional Materials上(中科院一区TOP期刊,影响因子18.808)上。化学院2019级硕士研究生谭磊为第一作者,詹天荣教授为独立通讯作者,青岛科技大学为第一完成单位和通讯单位。
海水约占全球水资源的96.5%,被认为是水电解制氢工程取之不尽的原料。然而海水电解的最大挑战来自Cl-的氧化和及其对催化剂的腐蚀。基于此,本工作先通过控制水热时间对泡沫镍上生长的Ni2Fe-LDH进行部分硫化,制备了镍铁层状双金属氢氧化物/硫化镍铁异质结构(Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF),该催化剂具有丰富的异质界面、良好的导电性和碱性水氧化催化活性;经2000圈CV活化后,后催化剂post-Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF表面形成了可以排斥氯离子到达催化剂的活性位点硫酸盐层,使该后催化剂具有优良的耐氯离子腐蚀的性能。因此,在碱性模拟海水溶液中,post-Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF的析氧催化性能明显优于未活化的催化剂Ni2Fe-LDH/FeNi2S4/NF。当达到100 mA cm−2的电流密度时,前者只需要250 mV的过电位,明显低于后者相应的电位250 mV;前者在达到50 mA cm−2的电位下,计时电流测试20 h后电流密度衰减为8%,在同样条件下,后者运行10 h后电流密度降低约40%。
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.202200951
该课题组一直致力于能源电催化方面的研究,前期通过可控硒化处理制备了NiSe2/Ni3Se4/NF双相电催化剂。DFT计算表明由双相催化剂中Ni3Se4相转移到NiSe2相的界面电子提高了双相电催化剂的电导率,提供了对含氧中间体适宜的吸附/解吸性能。研究发现镍的价态、相组成及催化性能对镍源与硒源的质量比有高度依赖性。电化学实验表明:含有Ni3Se4相多的NiSe2/Ni3Se4/NF-1样品有更利于OER催化性能,而含NiSe2相多的NiSe2/Ni3Se4/NF-4有更有利于HER性能,分别将它们作为阳极和阴极电催化剂用于全解水,在1.56 V的电位下就可获得10 mA cm-2的电流密度,并表现出了优异的稳定性。
该成果发表在国际知名期刊Applied Catalysis B: Environmental(中科院一区TOP期刊,影响因子19.503)上,题目为“Controllable Synthesis and Phase-Dependent Catalytic Performance of Dual-phase Nickel Selenides on Ni foam for Overall Water Splitting”。文章第一作者为化学与分子工程学院2019级硕士研究生谭磊,詹天荣教授为独立通讯作者,青岛科技大学为第一完成单位和通讯单位。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120915.
以上工作均得到了山东省自然科学基金和山东省重点研发计划等项目的支持。